
近日,北京理工大学黄佳琦教授团队在超越传统化学电源的超高能量密度锂电池领域取得重要进展。研究团队针对超高能量密度锂金属电池中电解液用量与厚电极容量发挥之间的内在矛盾,创新性地提出了量化描述符g (σe, De)来定义电极容量发挥率,从理论层面精准定义了厚电极工况下的最低电解液需求量,在此基础上,通过高压稳定电解液的定向设计,成功构筑了能量密度高达769 Wh/kg的实用化软包电池。相关成果以“Quantifying the Correlation Between Capacity Utilization and Electrolyte Dosage for Ultrahigh-Energy-Density 769 Wh kg−1 Rechargeable Lithium Metal Batteries”为题发表在国际材料领域顶级期刊《Advanced Materials》。 北京理工大学为第一通讯单位,前沿交叉科学院黄佳琦教授、闫崇教授、廖湘标教授,清华大学张强教授、防化研究院张浩研究员为共同通讯作者,材料学院/前沿交叉科学院博士生张硕、北京理工大学长三角研究院(嘉兴)陆宇阳副研究员为该论文的共同第一作者。
突破750 Wh/kg能量密度的锂金属电池,是驱动低空飞行器长航时作业、推进高端电动装备能源升级的关键动力来源。然而,这一目标的实现面临正极、负极与电解液三者之间的多重性能制约关系(图1A)。正极采用富锂锰基正极(LRMO)材料并构筑超厚电极(>100 μm)可以降低非活性物质的质量分数,但电解液在此条件下处于“用量过多会稀释体系能量密度,用量过少则限制厚电极内离子传输”的客观矛盾之中(图1B)。长期以来,领域内缺乏一个能够量化电解液物性(离子电导率与扩散系数)与电极容量利用之间关系的理论框架,致使电解液用量的优化长期依赖经验性试错,严重制约了超高能量密度体系的理性设计与工程化推进。图1C–E为高能量密度锂金属电池的设计提供了细致的参考依据,全面展示了正极面容量、负极厚度和E/C比三者之间的相互影响关系。

图1. 超高能量密度锂金属电池的设计策略。
针对厚电极中电解液离子输运的物理限制,研究团队创新性地提出了一个无量纲描述符g (σe, De)。该参数通过耦合电解液的本征离子电导率(σe)与锂离子扩散系数(De),定量表述厚电极(L)在不同电解液用量下的容量发挥率(图2和图3A)。借助该理论模型,研究者清晰揭示了电极厚度与容量发挥之间的定量关系:当g值较低时(如0.1),145 μm厚电极的理论容量利用率仅为53.1%,且伴随严重的浓差极化与电压滞后(图3B, C)。该模型的理论预测与实验测试结果高度吻合,充分验证了g参数的可靠性与适用性。进一步分析表明,LRMO电极因其较低的振实密度(2.7 g/cm3)而对电解液用量提出了更高需求(0.45 g/Ah,高于NCM811的0.40 g/Ah和LCO的0.29 g/Ah)。基于g参数的精准指引,本研究确定了该体系在厚电极工况下维持容量充分发挥所需的最低电解液用量,从而在确保电化学性能的前提下将非活性组分质量降至最低。

图2. 电极的厚度、电解液用量与电极容量发挥率的定量关系

图3. 电解液用量与容量利用率的相关性量化及理论模型验证。
基于g参数所确立的1.1 g/Ah最低电解液用量,以及高电压稳定的碳酸酯电解液,研究团队进一步实施了全系统的轻量化与厚电极集成设计。 通过三项关键创新实现突破性性能:
1)超贫液电解液(1.1 g/Ah,接近理论最小值);
2)高面容量(13.3 mAh/cm2)LRMO正极;
3)超薄锂负极(33.0 μm,面密度1.75 g/cm2);
由此组装的54.2 Ah软包电池(总质量211.4 g)在化成后可达到769 Wh/kg的质量能量密度和1610 Wh/L的体积能量密度,均为目前已公开报道的锂电池能量密度新记录(图4)。同时,该电池在测试过程中未发生产气或热失控,展现出卓越的安全性。
综上,本工作的核心贡献不仅在于刷新了锂金属电池的能量密度纪录,更在于建立了一套完整、可推广的超高能量密度电池设计准则。第一,以理论量化为基础确立电解液用量边界。通过g (σe, De)参数,首次将电解液的离子电导率与扩散系数同电极厚度、容量利用率之间的复杂耦合关系进行定量表达,从根本上避免了经验性过量注液对体系能量密度的稀释,该参数亦具备向其他正极体系移植推广的潜力。第二,以系统性设计实现极致能量密度,明确通往下一代储能系统的实用路径,验证了从理论模型指导到电池集成的技术路线。该研究为未来超越800 Wh/kg乃至冲击更高能量密度的下一代电池体系,提供了清晰的理论指导原则与可借鉴的工程实现路径,对推动高比能电池在低空经济、高端电动装备等领域的实用化进程具有重要的科学意义和应用价值。

图4. 769 Wh/kg锂金属电池的设计与电化学性能。
本研究工作得到了科技部、国家自然科学基金委、北京市自然科学基金委等单位的项目支持。清华大学李政、张乾魁,北京理工大学张学强副教授等给予了大力支持。
论文详情:
Shuo Zhang, Yuyang Lu, Chong Yan,* Xiangbiao Liao,* Chen-Zi Zhao, Jun-Wei Zhao, Zhiyuan Dong, Zhenwei Zhu, Wenjie Meng, Xue-Fei Wen, Peng Wu, Jian Pei, Meng-Yao Wang, Xue-Kun Cao, Jiang-Kui Hu, Xiang Chen, Jingyi Qiu, Hao Zhang,* Jia-Qi Huang,* Qiang Zhang*. Quantifying the Correlation Between Capacity Utilization and Electrolyte Dosage for Ultrahigh-Energy-Density 769 Wh kg−1 Rechargeable Lithium Metal Batteries. Adv. Mater. 2026, 38, e74644.
原文链接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.74644